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下面是PDF原文的翻译
多孔纳米二氧化钛薄膜光催化氧化NOx
摘要：一种新型的纳米二氧化钛薄膜复合材料多孔玻璃基片上与水玻璃作为粘合剂和氟化钠作为固化试剂。对于薄膜的形态，可以通过扫描电子显微镜（SEM）来研究。紫外可见分光光度计也被用来研究了薄膜的吸收。气相氧化氮的光催化氧化法对复合膜中紫外分光光度法进行了系统分析，有些二氧化钛光催化氧化法的重要影响因素进行了研究，如催化剂浓度、蒸汽压力和在场的氧气。结果表明，经过2h的紫外线光的照射，氮氧化物转化率能达到97.50％。Z终结果是在硝酸的氧化作用下通过傅立叶变换红外光谱来检测。光催化氧化法的方式可能会在氮氧化物工程中有很好的实际应用。
关键词：光催化氧化;氮氧化物，纳米TiO2，水玻璃膜
0引言
在空气污染中，对于氮氧化物（NOx）的控制一般是只涉及两种主要气体：一氧化氮（NO）和氮氧化物（NO2）。氮氧化物是通过与碳氢化合物的光化学反应产生臭氧损耗和城市烟雾。这就急需要一种技术来减少大气中的氮氧化物。
众所周知，纳米二氧化钛半导体在通过光催化降解环境污染物中显示出良好的的效果。当与能量比纳米二氧化钛半导体更大的光子带隙时，主动电子空穴对吸收的诱导和转移到二氧化钛表面，他们被困在那里并发生反应的分子表面吸收，产品的活性基团－02-，－OOH，－OH2。有关于二氧化钛催化剂还原NOx的一些报道，张金龙等人调查了一个与二氧化钛催化剂的大规模流动反应动力系统的NO催化分解。该催化剂具有较高的光催化活性，分解成N2.O2和N2O。徐安武等人准备在紫外灯照射的情况下用溶胶凝胶法反应器表面的二氧化钛薄膜光降解氮氧化物实物。对于NOx的降解，在3小时的紫外线照射下达到90％，因为二氧化钛催化剂在流动反应体系驱动下不能恢复。他们往往是固定在载体上以防止催化剂的功率损耗。安坡等人用沸石和介孔分子筛构成钛氧化物的框架以避免NO在阳光下的直射。张金龙等还研究了在275 K温度下用钛中孔分子筛催化剂光催化分解NO，结果表明，NO被有效的降解成氮气和氧气。
但沸石透过率是很差，这可能降低二氧化钛光催化沸石催化剂的活性。在此，提出了一种新型的低温制备多孔纳米二氧化钛光催化薄膜的方法。该复合膜是在与水钠为粘合剂和玻璃玻璃衬底上制备的固化氟试剂。 NOx的光催化氧化的研究了在紫外光照射。对一些影响光氧化氮氧化物的因素进行了研究，如催化剂浓度，蒸汽压力和氧的存在。
1实验
1 .1二氧化钛催化薄膜的制备和表征
0.1g的二氧化钛与10g水玻璃溶液（30％）剧烈搅拌5分钟，再把0.2g氟硅酸钠加入其中不断搅拌。将该悬浮液涂在玻璃基板（6厘米× 27厘米）并在空气中进行干燥，然后将此薄膜在100℃热空气下加热1小时。用电子显微镜（SEM. Hitachi. X-650）来观察薄膜的形貌。同时用紫外可见分光光度计（Hitachi. UV- 3100）来研究薄膜的吸收。用电子显微镜测得改复合薄膜的厚度为4.8μm。
1 .2氮氧化物NOx的光催化氧化
氮氧化物的催化反应是在2500毫升的石英密封容器中进行的。催化膜置于光照强度约37µW c㎡（365纳米）的反应堆底部15厘米的地方。在常压下，将反应釜是充满氩气，并将氮氧化物用注射器注入容器中。
在研究水蒸汽和O2的效果，氧气也被注入了容器同时从蒸馏水获得。用泵来保持管内氮氧化物浓度的平衡。在反应容器通过分光光度计分析的方式（Vis-721.Shanghai No.3 Analysis Instrument Factory）与索尔兹曼方法相同。用红外光谱（JA. Nirolet FT17oSX）来分析氮氧化物的光催化产品。
2结果与讨论
2.1催化剂薄膜的光谱特性
图1显示了水玻璃膜、二氧化钛水杯复合薄膜的紫外吸收光谱。这表明，纯净水的玻璃膜吸收了很低的紫外光（图1:曲线a）。当添加纳米二氧化钛粒子时该复合膜吸收增加一点（图1：曲线B）。然而，复合薄膜的透光率还高，这可能导致了二氧化钛颗粒嵌入到吸收光子并产生活性自由基。这些自由基反应的催化剂吸收氮氧化物的表面，提高了催化剂的光催化效率。
2.2薄膜的形态
水玻璃膜（a）和复合膜（b）的扫描电子显微图显示为图 2。在图2a中白色的为二氧化硅颗粒，其颗粒直径的范围在200 - 400 nm之间，也没有明显的空洞出现在纯膜表面。从图.2b中可以看出，许多直径约为50纳米二氧化钛微粒被暴露在复合膜的表面或腔上，这在光催化氧化氮氧化物是至关重要的。该洞形成的原因是在加热过程中，催化剂中的粘合剂的收缩。该洞的存在导致一个较大的界面之间的催化剂的光催化活性和催化NOx具有较高。
2.3影响光催化氧化氮氧化物的因素。
2.3.1氧气
为探讨氧气对光催化氧化氮氧化物的效果的影响，在相同的光催化条件下分别进行带和不带氧气的实验。如图3所示，在有氧气存在的情况下，在照射时间的增加时氮氧化物的降解率逐渐增加，在光照2h后能达到97.5％，而在没有氧气的条件下，在40分钟后氮氧化物的去除率能达到50％，然后在氮氧化物的浓度保持恒定时，继续紫外线照射。结果表明，氮氧化物分子被有效通过吸收和氧化来去除，其中- O2和- OH基团发挥了重要作用，有报道光催化反应中NOx。
2.3.2湿度
有些报道表明面部形成氢氧自由基活性和水是分解氮氧化物不可或缺的因素。图4显示的在不同的相对蒸气压（PH2O/PO2）下氮氧化物分解率曲线，并显示脱硝率随PH2O/PO2增加而明显增加。当PH2O/PO2高于0.02时，氮氧化物的降解率开始下降。其主要原因是由于水和氮氧化物之间的竞争吸附。由于湿度过大，水有更多的机会被吸收到了催化剂的表面。
2.3.3催化剂的浓度
正如图5所示催化剂浓度对光催化氧化NOx也得到了研究。催化剂的Z佳浓度为1％左右。当TiO2浓度达到2％时，由于二氧化钛微粒的聚集，NOx的降解率开始下降。这种凝聚导致了催化剂活性和氮氧化物降解率的降低。
3 红外光谱分析
图6显示的是复合膜在光催化反应前后的红外光谱。波数约3400 cm-1和1647 cm-1高度被分配到羟基伸缩振动和H-O-H基团的振动，波数在1038 cm-1或1050 cm-1附近对应的是Si - O - Si键，在463.9 cm-1附近伸缩振动的为Si-O。1389.3 cm-1的新高峰出现在光催化反应后的复合膜的表面（图6b中），这是分配到硝酸根离子的特征振动。分析结果表明，硝酸是光催化产品之一。Devahaid等人还研究了二氧化钛光催化氧化氮氧化物，发现中间产物有亚硝酸盐。亚硝酸盐的一部分被氧化成Z终产品（硝酸盐）。我们的实验结果得出的结论与Devahaidin的结论一致。
4结论
用水玻璃当粘合剂、在低温下用氟硅酸钠当凝固剂准备的光催化膜，在NOx光催化氧化反应中存在着较高活性。为了达到氮氧化物的Z高去除效率，对氧气的存在、湿度和催化剂的浓度进行了研究。结果表明，当催化剂浓度1％左右，蒸气压（PH2O/PO2）在0.02时，并存在氧是推动氮氧化物分解下及UV/TiO2系统的Z佳条件。在光照2h后NOx的去除率达到97.5％。红外结果表明Z终产品是硝酸。对环境无害的二氧化钛复合膜催化剂使大气中氮氧化物的去除充满了希望。
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