华侨大学先进碳转化技术研究院 | 陈昌洲老师发表论文,影响因子15.1
2024-08-0866
陈昌洲,2019年9月至中国林业科学研究院攻读博士研究生,导师蒋剑春院士。2020年获得北京市茅以升科学技术奖,2021年获得博士研究生国家奖学金。2022年入香港浸会大学,合作导师:赵峻助理教授。
生物质资源化利用,对生物质中的木质素进行加氢处理,得到高附加值化学品。探索一种先进的催化策略,将木质素衍生化学品高价值地转化为高附加值的芳烃,吸引了绿色制造的巨大目光。本文报道了一系列双功能三维棒状介孔金属-有机骨架催化剂,用于香兰素加氢脱氧合成2-甲氧基-4-甲基苯酚。在优化条件下,3Ni-Ce/C催化剂的香兰素转化率最高(>95.0%),选择性为81.4%,且无需外加氢气压力。表征结果表明,金属Ni与CeO2的相互作用促进了Ni-CeO2-X界面和氧空位(OV)的生成,可有效吸附并活化香兰素中的醛基,得到反应中间体。然后金属Ni位活化氢供体溶剂以形成吸附的H原子,然后溢出到邻近的OV以稳定反应中间体。随后,双功能3D棒状介孔Nice金属-有机骨架催化剂实现了香兰素的加氢脱氧改质,得到2-甲氧基-4-甲基苯酚。密度泛函理论(DFT)计算进一步揭示,Ni-CeO2和氧空位的协同作用促进了香兰素中醛基键的活化和解离,增强了质子化氢解能力。此外,3Ni-Ce/C催化剂在不少于4次的循环中表现出稳定的活性,这为同时利用木质素衍生物生产高附加值的燃料和化学品提供了一种可行的方法。
图形概要:
反应釜本体是反应容器,内部装有搅拌器,用于保持反应物料的均匀混合。