北京师范大学张波涛团队揭示非均相活化抗生素降解技术新机制

2024-07-19146

作者：Yang Zhang, Bo-Tao Zhang*, Yanguo Teng, Juanjuan Zhao, Lulu Kuang, Xiaojie Sun

通讯单位：北京师范大学水科学学院

合作单位：教育部地下水污染控制与修复工程技术研究中心，（中国）

论文DOI：

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2020.123290

研究成果简介

北京师范大学水科学研究院张波涛团队与合作发表了非均相活化过一硫酸盐降解抗生素的文章。该文章研究了碳纳米纤维负载的Co/Ag双金属纳米颗粒非均相活化过一硫酸盐，利用 X500R QTOF系统对抗生素阿莫西林的降解过程进行分析，并在环境领域国际顶级期刊《Journal of Hazardous Materials》（中科院JCR 1区，影响因子13.6）发表题为“Carbon nanofibers supported Co/Ag bimetallic nanoparticles for heterogeneous activation of peroxymonosulfate and efficient oxidation of amoxicillin”文章，为抗生素降解领域带来了全新的技术视角。

技术创新引领抗生素降解新方向

抗生素广泛应用于人类医学、水产养殖和牲畜饲养以治疗微生物传染病^[1]。抗生素的过度使用以及随后的排放废水导致抗生素广泛分布在自然界的各个角落。在世界范围内的研究表明，水体中发现的抗生素的浓度为10-450μg/L^[2]。阿莫西林是一种广泛使用的抗生素，即使在低浓度下也会对环境产生重大影响，因此通过阿莫西林降解效率来评价催化性能。本研究中，通过静电纺丝、碳化和化学还原合成了碳纳米纤维负载的Co/Ag双金属纳米颗粒催化剂(Co@CNFs-Ag)，以实现对过一硫酸盐体系的非均相活化。随后，采用多种技术对复合材料进行了表征。最后，通过降解中间体分析阐明了阿莫西林的降解途径。该研究可促进基于硫酸盐自由基的高级氧化工艺在抗生素降解中的应用，减轻其对生态系统的危害。

阿莫西林可能的降解途径

降解机理与环保意义

研究中采用 X500R QTOF高分辨液质联用系统采集得到总离子流图，并利用强大的数据分析软件鉴定得到10种降解产物。根据鉴定的降解产物，提出了过一硫酸盐体系降解阿莫西林的三种可能反应途径，并解释了降解阿莫西林的动力学过程、自由基机理和降解路径。研究表明，随着反应的进行，高分子质量的中间体浓度逐渐降低，而小分子质量的中间体浓度则上升。主要反应包括硫酸盐和羟基自由基对C-C和C-N共价键的攻击，以及C-N共价键断裂和随后的氧化反应等，最后自由基攻击打开环，降解产物转化为无害的CO₂和H₂O。这一发现不仅丰富了抗生素降解的理论基础，更为开发高效、环保的抗生素污染治理技术提供了科学依据，对减轻抗生素对生态系统的危害具有重要意义。

小结

本研究创新性地采用碳纳米纤维负载的Co/Ag双金属纳米颗粒非均相活化过一硫酸盐，成功实现了对抗生素阿莫西林的高效降解。在此过程中， X500R QTOF系统凭借其100Hz的扫描速度、动态背景扣除（DBS）和多重质量亏损过滤（MMDF）采集方式，结合 OS软件和MetabolitePilot专业的代谢物鉴定软件，发挥了关键作用，深入揭示了阿莫西林的降解路径，并提出了多种可能的反应机制。这一研究不仅丰富了抗生素降解处理的理论依据和技术手段，还显著强化了基于硫酸盐自由基的高级氧化工艺在环境保护领域的应用前景，展现了其在降解产物研究分析中的高效性和准确性。