用户速递| Nature Nanotechnology: 酸刻蚀驱动纳米表面重构制备高效稳定有源矩阵钙钛矿发光二极管

金属卤化物钙钛矿量子点因其高色纯度、可调节的光电特性和优异的溶液加工性而处于各种光学应用的前沿。钙钛矿量子点在主动显示领域的前景受到不少研究学者的关注。具有强量子限域效应的CsPbI₃量子点可以将发光波长调制到纯红色波段，是非常理想的宽色域显示材料。然而，制备应用于PeLED器件的CsPbI₃量子点极具挑战，这是因为量子点的合成需兼顾小尺寸量子点的稳定性和PeLED发光层的光电传输性能。随着CsPbI₃量子点的直径减小到几个纳米，表面特征占主导地位，对材料和器件的影响变得尤为重要。

表面特征会显著影响多种深能级空位缺陷的产生，对具有高比表面积的小尺寸CsPbI₃量子点更加不利。在钙钛矿量子点的表面，传统的油酸/油胺配体与晶格键合能力弱，常导致配体脱落，留下表面空位和相关缺陷。这些缺陷可能作为电荷载流子的陷阱和非辐射复合中心，降低器件的效率和工作稳定性。尽管许多研究学者一直致力于探索新的表面化学来解决这一问题，但基于小尺寸CsPbI₃量子点的纯红光PeLED的性能仍有待提高。

团队采用一种强配位的膦酸介导合成并结合氢碘酸刻蚀量子点表面不完整的铅卤八面体，且保留内部完整晶格，实现了量子点纳米表面重构(图1)。表面重构量子点呈现低表面缺陷特征，有助于实现外量子效率为28.5%，100 cd m^-2亮度下半衰期30小时的纯红光钙钛矿发光二极管(PeLED)。

图1. CsPbI₃ 量子点纳米表面重构

量子点经过表面重构后表面缺陷减少，从而抑制了缺陷导致的非辐射复合过程，提高了发光效率以及热稳定性（图2）。

图2. 量子点薄膜的光学性质及稳定性

团队还将钙钛矿LED器件进一步与薄膜晶体管背板集成，展示了一种高效、像素独立可控、均匀发射的有源矩阵显示器件（图3）。有源矩阵显示阵列实现了23.6%峰值EQE，10.1 cd A^-1的最大电流效率和22.3 h的器件半衰期，与原型PeLED相当。

图3. 有源矩阵PeLED显示器件

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https://doi.org/10.1038/s41565-024-01652-y

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