叠层衍射成像技术

（叠层衍射）成像技术是一种逐区域扫描技术，在该技术中，恒定的相干照明在样品的多个相邻和重叠位置的区域内进行扫描，并允许散射辐射传播，随后使用2D像素探测器来测量产生的衍射图案。然后，利用该数据集的冗余度，结合迭代优化方法，创建具有衍射限制空间分辨率以及对幅度和相位对比度均敏感的定量全视野图像。

但叠层衍射成像技术是如何运作的呢？更重要的是，它是否值得那么多的宣传？

电子显微镜的波长很短（只有几皮米），能够分辨晶格中的单个原子。由于电子探测器技术的Z新突破和创新成像方法的采用，影响性能的主要因素已从仪器稳定性和像差转变为样本稳定性和对剂量的适应性[1]

推动这一转变的关键突破是一种能够对任意样本进行全场定量成像的技术，该技术在很大程度上与照明的形状和质量无关。它可以扩展到部分相干照明，能够进行光谱解析和3D成像，并且它解除了对系统中成像光学的需求。这项技术被称为“叠层衍射相干成像”（CDI），简称“（叠层衍射）成像技术”，它在成像科学领域引发了一场革命。

上图：在模拟20 nm Nickel Siemens Star上进行的叠层衍射成像扫描的工作原理，其被沉积在200 nm硅膜上。照明功能聚焦于样品，从逐区域扫描的部分重叠区域收集2D衍射图案。

下图：从叠层衍射成像重建获得的信息：从探测照明的全场分布（插图）分离出的振幅（左）和相位（右）。

叠层衍射成像问题

现代叠层衍射成像是一种相位恢复技术，其源于20世纪60年代Hoppe关于晶体学的工作[2]。目前该技术的实现使用了许多相邻的、重叠的散射测量，并用迭代、非线性反演技术来恢复样本。通常，这些测量由一系列2D衍射图案组成，这些衍射图案是通过在样品的感兴趣区域 ( ROI ) 上移动有限面积探针获得的。

该方法的主要标准是:(i)扫描位置之间的重叠，通常在60%到80%之间;以及(ii)光束直径的上限，以确保在测量过程中对衍射进行适当的采样。有趣的是，样品的几何形状、组成或光束轮廓没有进一步的限制。在相位检索过程的Z后，样品和探测波束的影响相互解离，产生两幅复值图像。第一种是样品的定量、复透射或反射图，另一种是探测照明的全场分布图。

样品图的复杂性质意味着叠层衍射成像可以提供关于样品的振幅和相衬的定量信息。振幅对比显示了样品的映射材料成分，而相位对比则产生了材料和分布组成的信息。对于薄的样品，如二维材料，这些图像可以产生样品的组成和形态图，其性能超过TEM中使用的成像光学器件[3]。此外，波前图像提供了对显微镜光束传输系统性能的反馈，它可以直接用于表征成像系统的像差。 

通过在重建过程中加入更复杂的图像形成模型，放宽了叠层衍射的成像要求。这些模型包括多个相互不相干的光束或物体模式，作为记录数据中明显的不相干点，如光束的波动、样品的振动或扫描照明的宽光谱[4, 5]。 

此外，在问题的正演模型中可以使用多层传播方法来解决由于厚样本引起的多重散射效应。该方法通过同时求解样本中的多个平面并将叠层衍射的成像能力扩展到3D[6]层面，从而恢复三维结构。

叠层衍射成像技术的相位检索算法

随着第一个叠层衍射相位检索算法的出现，叠层衍射迅速崛起。广义地说，这些算法试图通过迭代强制执行关于该物体在倒易点阵中的已知约束条件来寻找一个未知的物体。这些可能包括物体的平面（“样本空间”）和它的二维傅里叶变换，其被定义为实验中测量到的散射图的平方根（“探测器空间”）。

自20世纪70年代以来，随着著名的Gerchberg-Saxton算法的诞生，这些方法一直是研究的主题[7]，但改变叠层衍射游戏规则的，是向部分重叠、区域扫描模式的转变，这为样本空间提供了强大的约束条件。从本质上讲，被几个不同但重叠的扫描位置所照亮的物体区域必须是一致的。物体更新得益于相邻位置更新所提供的细化，这带来了更快的算法收敛和对噪声更强的稳健性。 

一旦相位检索例程完成，将返回两个复值图像。第一个是复杂目标传输全场图像(振幅+相位)， 或反射图，这取决于成像的几何形状。第二种是照明的复杂轮廓，用于记录数据。由于叠层衍射CDI对相位和振幅对比都很敏感，因此可以将目标图像转换为2D+1图，其中包含样品的材料组成和厚度/表面轮廓的信息。另一方面，探头的全场图像可以对光学系统的性能进行深入分析。例如，将复杂的光束轮廓投射到Zernike上，就可以对光束的畸变进行定量评估。 

探测器的作用

任何一位叠层衍射CDI专家都会告诉你，探测器就是实验中跳动的心脏。探测器的规格决定了系统中所有其他组件的总体几何形状和参数空间。Z重要的是，探测器必须是像素化的，这是Z基本的要求。这是为了确保在相位恢复反演过程中准确捕获2D衍射图案的独特结构。

通常，叠层衍射探测器需要解决两个主要问题：（i）它们必须对测量中出现的所有强度具有高灵敏度，以及（ii）它们必须足够快地记录衍射图案，以使整个数据集不会受到成像系统内的机械不稳定性或光束漂移的影响。问题（i）与探测器的动态范围有关；Z高角度的散射信号应该是可以测量的，而不会使衍射测量的中心分量饱和，这可能意味着横跨多个数量级的信号强度下的灵敏度。另一方面，问题（ii）与束源的稳定性直接相关，并且可能会因成像系统的光源而有很大差异。

层叠衍射数据集本身的大小和持续时间可以有所不同，这取决于图像所需的视场、被研究样本的散射强度和源的总体通量。一个完整的层叠衍射数据集所需的衍射模式的确切数量仍然是一个开放的研究问题；然而，通常情况下，在没有任何先验实验知识的情况下，大约需要50个。由于系统的稳定性在几分钟的范围内，这意味着每个衍射图案必须在几秒钟内收集到，从Z初的曝光到芯片的完全读出。这也迫使探测器对高强度具有高灵敏度，因为在弱光束上进行长时间集成是不可行的。

随着更好的探测器技术、软件和算法变得更易使用也更成熟，层叠衍射技术的应用正变得越来越广泛。所以，系好安全带吧：更多的衍射数据集将奔涌而来！

作者简介

Giulia Fulvia Mancini

Giulia是帕维亚大学物理系的副教授和超快X射线和电子显微镜实验室（LUXEM）的研究负责人。她在帕维亚大学获得理学硕士学位，在洛桑联邦理工学院（EPFL）获得物理化学博士学位。2015年，她来到美国，在JILA、科罗拉多大学博尔德分校和NIST（美国）担任博士后研究员。在担任瑞士联邦理工学院SwissFEL（PSI）高级研究助理的组长职位后，她作为ERC起始资助和Cariplo基金会资助的得主回到了意大利。

Charles Schrepferman Bevis

Charles于2011年从科罗拉多大学博尔德分校获得物理学学士学位，并在史蒂夫-康迪夫教授的实验室工作，研究物质和超短激光脉冲之间的非线性相互作用。随后，他在科罗拉多大学博尔德分校-Kapteyn-Murnane小组获得物理学硕士（2017年）和博士学位（2020年）。2021年，查理作为博士后研究员加入LUXEM，他获得了著名的Marie Skłodowska-Curie博士后研究金（HORIZON-MSCA-2021-PF-01-01 Action），在LUXEM开展DECIPHER项目。在那里，他利用他在计算成像系统设计和算法开发方面的专业知识，创建了使用电子和X射线成像的新型相关方法。

引用和致谢

[1]    Chen, Z., Jiang, Y., Shao, Y.T. et al. Electron ptychography achieves atomic-resolution limits set by lattice vibrations. Science 372, 826-831 (2021).
[2]    Hoppe, W. Beugung im inhomogenen Primärstrahlwellenfeld. I. Prinzip einer Phasenmessung von Elektronenbeungungsinterferenzen. Acta Crystallogr. A 25, 495–501 (1969).
[3]    Jiang, Y., Chen, Z., Han, Y. et al. Electron ptychography of 2D materials to deep sub-ångström resolution. Nature 559, 343–349 (2018).
[4]    Thibault, P. & Menzel, A. Reconstructing state mixtures from diffraction measurements. Nature 494, 68–71 (2013).
[5]    Batey, D. J., Claus, D. & Rodenburg, J.M. Information multiplexing in ptychography. Ultramicroscopy 138, 13–21 (2013).
[6]    Maiden, A.M. & Rodenburg, J.M. An improved ptychographical phase retrieval algorithm for diffractive imaging. Ultramicroscopy 109, 1256–1262 (2009).
[7]    Gerchberg, R.W. & Saxton, W.O. A practical algorithm for the determination of phase from image and diffraction plane pictures. Optik 35, 237 (1972).