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新型半赫斯勒型高熵合金(Ti2NiCoSnSb),其赛贝克系

2019-12-27

【引言】

HH合金具有较高的Seebeck系数和电导率。然而,它们具有非常高的热导率,这是在这些材料中实现高的热电品质因数值(ZT)的瓶颈。近十年来,在等原子或近等原子成分中使用多主元素的高熵合金逐渐受到重视。高熵合金具有很好的热电应用,或许能解决HH合金在应用中出现的问题。

【成果介绍】

Anirudha Karati等人首次采用真空电弧熔炼(VAM)和球磨(BM)相结合的方法合成了具有half-Heusler(HH)结构的单相高熵合金Ti2NiCoSnSb。BM步骤是获得单相的必要步骤。局部电极原子探针(LEAP)分析表明,元素在HH相中均匀随机分布,无聚集倾向。在VAM合金上进行1h的BM,得到了以微量Sn为第二相的微晶合金。当BM进行5h时,以纳米晶的形式实现了单HH相的形成。然而,当BM样品进行放电等离子烧结(SPS)时,一次相分解形成了第二相。利用Linseis LSR-3测量塞贝克系数和电导率,结果显示纳米结构导致S和σ同时随温度的升高而增加。在860 K下,微晶(1h BM-SPS)和纳米晶(5h BM-SPS)合金的功率因数(S2σ)分别为0.57和1.02 mWm-1K-2。微晶样品的总热导率与大块TiNiSn样品相似。在860k时,纳米晶合金的ZT为0.047,微晶合金的ZT为0.144。


【图文导读】

图1:(a)X射线衍射图,(b)VAM-Ti2NiCoSnSb合金的Rietveld图,(c)三相铸造合金的EDS元素图。

图1:(a)X射线衍射图,(b)VAM-Ti2NiCoSnSb合金的Rietveld图,(c)三相铸造合金的EDS元素图.png

图2:X射线衍射图(a)1h-BM和1h-BM-SPS合金,(b)5h-BM和5h-BM-SPS合金的,(c)放大5h-BM合金中没有显示Sn峰的区域,(d)5h-BM合金的Rietveld细化图。

图2:X射线衍射图(a)1h-BM和1h-BM-SPS合金,(b)5h-BM和5h-BM-SPS合金的,(c)放大5h-BM合金中没有显示Sn峰的区域,(d)5h-BM合金的Rietveld细化图.png

图3:(a)5h BM合金中纳米晶的HR-TEM图像。插图证实了晶体的单晶性质,(b)5h BM合金的(200)晶面,(c)在(b)中选择区域的FFT,显示该区域的SADP,(d)在(c)中选择点的逆FFT图像,显示晶格条纹,(e,f)与(d)中所示区域相对应的晶格。

图3:(a)5h BM合金中纳米晶的HR-TEM图像.png

4:毛胚铸件、1h BM-SPS和5h BM-SPS样品的(a)Seebeck系数,(b)电导率和(c)功率因数随温度的变化(加热和冷却循环)。每个数据点为3次测量取平均值。误差段已标出。

4:毛胚铸件、1h BM-SPS和5h BM-SPS样品的(a)Seebeck系数,(b)电导率和(c)功率因数随温度的变化(加热和冷却循环)。每个数据点为3次测量取平均值。误差段已标出.png

图5:(a)总热导率,(b)电子热导率,(d)晶格热导率和(d)Ti2NiCoSnSb合金的热电性能品质因数(ZT)。

图5:(a)总热导率,(b)电子热导率,(d)晶格热导率和(d)Ti2NiCoSnSb合金的热电性能品质因数(ZT).png

图6:对铸态合金的APT分析表明:(a)元素映射没有偏析,(b)成分剖面显示了圆柱体的成分均匀。

图6:对铸态合金的APT分析表明:(a)元素映射没有偏析,(b)成分剖面显示了圆柱体的成分均匀.jpg

图7:对5h BM-SPS合金的APT分析表明:(a)元素映射没有偏析,(b)成分剖面显示了圆柱体的成分均匀。

图7:对5h BM-SPS合金的APT分析表明:(a)元素映射没有偏析,(b)成分剖面显示了圆柱体的成分均匀.png

【结论】

本文报道了一种具有热电应用的新型half-Heusler高熵合金的合成。由于加入大量元素而产生的高熵效应有助于避免获得单相所需的较长退火时间。对HH相进行的LEAP分析证实了合金中的完全固溶性。在860 K下,1h BM-SPS样品的ZT值为0.144。由于5h BM-SPS样品中TiC的体积分数较大,在860k时,其ZT值为0.047。本研究中观察到的一个有趣现象是,纳米结构和第二相可导致S和σ同时随温度的升高而增加的理想行为。这使获得更高功率因数值成为可能。



(来源:林赛斯(上海)科学仪器有限公司)

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